硝酸とアンモニアの凝縮による新しい大気粒子の急速な成長

Nature volume 581、pages 184–189 (2020)この記事を引用

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著者とその所属のリストは論文の最後に記載されています。新粒子の形成は都市スモッグの主な原因です 1,2 が、それが都市でどのように発生するかはしばしば不可解です 3。 都市粒子の成長速度がより清浄な環境で見られる速度（1 時間あたり 1 ～ 10 ナノメートル）と同様である場合、既存の理解では、新しい都市粒子は高濃度の既存の粒子によって急速に除去されるはずであることが示唆されています。 今回我々は、CERNのCLOUDチャンバーの大気条件下で行われた実験を通じて、摂氏約+5度以下では硝酸とアンモニアの蒸気が直径数ナノメートルほどの新たに核形成された粒子に凝縮する可能性があることを示した。 さらに、十分に寒い場合（摂氏マイナス 15 度以下）、硝酸とアンモニアは酸塩基安定化メカニズムを通じて直接核形成し、硝酸アンモニウム粒子を形成する可能性があります。 これらの蒸気の量が硫酸の 1,000 倍であることを考えると、結果として生じる粒子の成長速度は非常に速くなり、1 時間あたり 100 ナノメートルをはるかに超える速度に達する可能性があります。 ただし、これらの高い成長速度では、気相の過飽和を維持するために、気体粒子硝酸アンモニウム系が平衡状態から外れている必要があります。 私たちが測定した気相過飽和の強い温度依存性を考慮すると、このような過渡状態は不均質な都市環境で、特に冬季に、垂直混合や交通などの強力な局所的発生源によって引き起こされると予想されます。 硝酸とアンモニアの凝縮による急速な成長はほんの数分しか続かないかもしれませんが、それでもなお、新たに核を形成した粒子を、捕捉による損失に対して最も脆弱な最小サイズ範囲まで移動させるのに十分な速度であるため、粒子の生存確率が大幅に高まります。 また、比較的きれいで冷たい上部自由対流圏では、硝酸とアンモニアの核生成と急速な成長が重要であると予想されます。そこでは、アンモニアが大陸境界層から対流され、硝酸が嵐によって豊富に存在します4,5。

新しい粒子の形成により、産業革命以来、二酸化炭素やその他の長寿命温室効果ガスによって引き起こされた放射力の最大半分が隠蔽される可能性があります6。 現在の粒子形成には、世界中で主に硫酸蒸気が関与していると考えられています7、8、9。 その後の粒子の成長はより豊富になり、多くの場合有機分子が関与します10。 多くの場合、成長は、新たに核形成されたクラスターから直径 50 または 100 nm まで粒子が生き残るための制限段階であり、そこで粒子は光を直接散乱し、さらには種雲の形成に十分な大きさになります 11,12。

大都市における新粒子の形成は特に重要である2。その理由の一部は、大都市における大気汚染が公衆衛生上の危機を構成するため13、また大都市の都市ヘイズに関連する地域の気候強制力が大きい可能性があるためである14。 しかし、高度に汚染された巨大都市での新しい粒子の形成は、しばしば困惑するものである。なぜなら、見かけの粒子の成長速度は遠隔地での成長速度よりもほんのわずか（およそ 3 倍）速いだけであるのに対し、（背景粒子への）蒸気凝縮シンクは遅いからである。最大 2 桁大きくなります (拡張データ図 1)。 これは、直径 (dp) が 10 nm 以下の粒子はブラウン拡散率が高く、急速に成長しない限り凝集除去によって失われる「死の谷」での生存確率が非常に低いことを意味します 7,15。

硝酸アンモニウムは、大気中のエアロゾルの重要かつ半揮発性の成分として長い間認識されてきました 16。 特に冬場や農業地域では、粒子状硝酸塩が大気質の重大な問題となる可能性があります17。 しかし、粒子状硝酸アンモニウムによる硝酸とアンモニアの蒸気の分配は急速に平衡に達すると考えられており、温度が高い場合には多くの場合気相が有利になります。